前言 | 这篇Nature Materials，解锁手性纳米颗粒生长规律！

手性，即左右对映异构体的不对称性，是许多生物体和无机结构中普遍存在的重要特征。这一现象在生物学、化学和材料科学等领域引起了广泛关注，因为它不仅关乎生物体内分子和结构的构建，还涉及到新型功能材料的设计和合成。

在生物系统中，手性起源于特定的分子相互作用和组装规则，例如蛋白质、多糖和脂类分子的手性结构对于生物体的形态和功能至关重要。然而，尽管已经发现了一些手性形态的形成规律，但其中许多细节仍然不清楚，例如生物体内部不同尺度之间的相互作用、手性转移的机制等问题。同时，在无机晶体中，手性也是普遍存在的，例如金属纳米颗粒的手性形态对于催化和光学性质具有重要影响。然而，对于无机晶体中手性形成机制的理解相对较少，尤其是在纳米尺度下的形态演化过程。

针对这一挑战，韩国首尔大学Young Min Kim和 Ki Tae Nam教授等人在“Nature Materials”期刊上发表了题为“Investigating chiral morphogenesis of gold using generative cellular automata”的最新论文。本研究借助了细胞自动机和深度学习的方法，从实验结果出发，系统地研究了金纳米颗粒从无手性到手性形态的形成过程。通过将实验数据与人工神经网络相结合，研究人员发现了两种从无手性到手性形态的可区分路径，并提出了相关的机制解释。特别地，他们发现了手性最初是由对映高指数平面边界的不对称生长所决定的，这为手性形态的生成机制提供了新的理论解释。通过这一研究，科学家们不仅深入理解了手性形态的形成机制，还为预测和控制手性形态的生成提供了新的思路和方法。    

在图1中，首先描述了金纳米颗粒的生长规律，即晶体生长的规则决定了金纳米颗粒的形态演变过程。通过实验观察和数据分析，研究者发现，金纳米颗粒的生长过程可以划分为几个关键阶段，每个阶段都与特定的形态特征相关。图1a展示了金纳米颗粒的生长规律，即晶体生长的规则决定了金纳米颗粒的形态演变过程。图1b通过实验观察展示了两种典型生长过程的示意图，展示了菱形十二面体生长为432螺旋体III形态和立方体生长为432螺旋体I形态的过程。图1c描述了金纳米颗粒形态演变的模型，包括基于细胞自动机和深度学习的方法。这些模型通过识别局部形态更新规则，揭示了金纳米颗粒形态演变的机制。    

图1：432对称手性晶体生长和生成式元胞自动机generative cellular automata，GCA。    

在图2中，研究者进一步探究了金纳米颗粒形态演变的细节过程。研究者进一步探究了金纳米颗粒形态演变的细节过程，并提出了两个模型：RDH3和CBH1。图2a描述了这两个模型的训练数据，即初始种子、中间形态和最终形态的实验观察结果。图2b和图2e展示了两个模型生成的形态转换过程，分别从初始种子到最终形态的生长过程。通过对比模拟结果和实验观察，研究者验证了这两个模型的有效性，并发现初始种子的晶体学形态是决定最终形态的关键因素之一。图2c和图2g描述了生长过程中的形态特征，包括顶点的突出、边缘的弯曲以及凹凸的微观结构。通过对这些形态特征的分析，研究者揭示了金纳米颗粒形态演变的机制，并提出了两种模型以解释不同形态的生长过程。

图2. 两个模型RDH3和CBH1的训练和形态发生转变。

图3展示了不同种子初始条件下的最终形态以及各种模型的相关结果。首先，通过对比低米勒指数晶面的形态，确认了晶种对手性发展程度的影响。RDH3模型中，{110}晶面的种子成功发展出手性形态，而CBH1模型则需要{100}晶面的立方体种子才能实现完整的手性发展。此外，研究还发现种子的对称性在手性生长过程中得到了继承，这一发现为理解手性形态的形成提供了重要线索。通过扩展初始条件到高米勒指数晶面形态，研究者们发现了手性生长的机制和晶体学起源之间的关联。通过可视化分析，他们确定了特定种子形态对最终手性发展的影响，并观察到了不同模型之间的可能交叉现象。                   

图3. RDH3和CBH1的初始条件和各自的最终形态。

图4则进一步分析了RDH3和CBH1模型中晶体学状态的演变过程，以及S-手性棱角在手性生长过程中的关键作用。通过对比两个模型的晶体学位点的分布情况，研究人员揭示了不同生长模式下晶面和棱角的特征变化。他们发现，S-手性棱角在形成手性特征中起着至关重要的作用，而不同模型中的晶体学位点偏好性则解释了种子依赖性和交叉现象的原因。此外，他们还观察到了在不同生长模式下晶面和棱角数量的特征趋势，这进一步揭示了手性形态的形成机制。    

图4. RDH3和CBH1的晶体学分析。

本文展示了深度学习与细胞自动机相结合的方法，可以用于解释复杂的手性纳米颗粒生长过程，并揭示其中的关键机制。通过开发两个代表性模型，我们能够理解晶体对称性的破缺和手性形态的形成路径，从而为设计和控制具有特定手性的纳米材料提供了新的思路。这种方法不仅有助于理解纳米颗粒生长背后的规律，还为预测和探索新的现象和材料提供了重要工具。此外，本文还表明了细胞自动机模型可以推广到其他领域，包括生物矿化和纳米颗粒组装等多种系统，从而拓展了我们对生长原理的认识，并为未来纳米材料设计和合成提供了新的思路和方法。   

原文详情：Im, S.W., Zhang, D., Han, J.H. et al. Investigating chiral morphogenesis of gold using generative cellular automata. Nat. Mater. (2024). https://doi.org/10.1038/s41563-024-01889-x